青海省海东市高海拔地区臭氧时空变化与气象条件影响分析

闫学全，曹东山

(1.海东市生态环境监测站，青海 平安 810600；
2.海东市互助县生态环境监测站，青海 互助 810500)

对流层臭氧(O3)是挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)在太阳光照射下发生光化学反应的产物，是典型的二次污染物，也是造成我国区域大气复合污染的重要因素[1]。当对流层臭氧特别是近地面臭氧超过自然水平时，会对人体健康、生态系统、气候变化等方面产生显著影响，近年来我国O3问题日益显现，当前已成为影响环境空气质量、影响人民群众健康安全的重要因素，部分地区污染天中臭氧污染天占比已超过颗粒物污染占比[1-2]。

尤其是近年来众多城市气温高于往年同期[3]，且海东市在内的大多数城市以O3为首要污染物的日期均有所提前[4-5]。O3浓度受很多气象因素共同影响，与太阳辐射、温度和日照时间成正相关[6]。近年来我国如京津冀、长三角、珠三角和川渝地区关于O3成因和污染特征分析的研究十分注重。但针对西藏、青海地区尤其是城市群O3研究比较缺乏，而且多关于平流层和对流层的输送问题，对于局地臭氧污染关注很少。虽然相比于其他城市，青海整体空气质量较好，但城市臭氧也已成为影响或造成污染天气出现的主要原因之一。根据监测数据分析，2019—2021年海东市分别出现5天、3天、5天臭氧轻度污染天，约占全年有效天的1%～2%，约占污染天比重的20%～30%，O3浓度逐年呈上升趋势，O3污染天在全年污染天中占比较大，污染较为突出。因此做好O3管控工作对提升海东市环境空气质量显得尤为重要。本文为研究海东市O3污染特征及其影响因素，统计海东市2019—2021年的地面监测数据与相对应的气象条件，探究O3和气象条件的相关性。

1.1 采样地点与时间

本研究收集了海东市2019—2021年国控环境空气质量监测站臭氧浓度，空气污染资料来源于海东市生态环境监测站和全国空气质量实时发布平台。

1.2 评价方法

大气中的O3评价体系参考《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)[7]，本文除了小时均值外(O3-1h)，还将臭氧日最大8小时滑动平均浓度(MDA8，记为O3-8h)，用于评价长时间积累臭氧浓度的趋势判断指标，具体参考《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ663-2013)[8]。针对海东市，将8小时最大滑动平均值的第90百分位数(MDA8-90)作为年评价值。用于评价该城市整体污染情况。

2.1 臭氧污染时空特征

2.1.1年际变化

海东市O3-1h平均浓度和O3-8h平均浓度见表 1。2019—2021年O3-1h年平均浓度56～59μg·m-3，均值58μg·m-3，误差±2μg·m-3；
O3最大8h平均浓度97～99μg·m-3，均值98μg·m-3，误差±1μg·m-3；
O3最大8h浓度第90百分位数136～138μg·m-3，均值137μg·m-3，误差±1μg·m-3。分别出现5天、3天、5天轻度污染天，一级标准超标小时数分别为71天、27天、36天，整体有所下降。近三年海东市O3污染天约占全年有效天的1%～2%，约占污染天比重的20%～30%。O3污染天在全年污染天中占比较大，污染较为突出。相比于其他地区，如同时期成都平原O3-8h浓度和超标率达145μg·m-3和38%[4-5]，2019年海南省O3-8h为145μg·m-3[9]，虽然海东市无持续污染天数段，但O3浓度也不容忽视。

表1 海东市O3-1h和O3-8h浓度统计/μg·m-3

2.1.2月变化

3年月平均浓度情况和污染天情况见图 1。月平均浓度与污染天数月变化趋势基本一致，都与太阳辐射和温度呈正相关，随着月份先上升再下降。O3月平均浓度呈单峰型，夏季浓度较高，冬季浓度较低。7月平均浓度最高，为151μg·m-3，12月最低，为68μg·m-3，峰值大致是谷值的2.2倍。在污染超标天数方面，O3超标日主要在6～8月出现，其中6月超标天数最少，8月最多，均为轻度污染天。

图1 2019—2021年总超标天数及O3浓度逐月变化图

2.1.3日变化

图2 2019—2021年O3-1h平均浓度变化图

2.1.4周末效应

选取2019—2021年周六至周日和周一至周五(工作日已排除节假日)，绘制O3周末效应图。周末O3浓度高于工作日，早、晚高峰期最为明显，主要原因是周末生成的VOCs和NO减少，NO抑制比平时弱；
其余时间段对比效果不明显。整体分析，周末效应对海东市O3浓度影响不明显。

图3 2019—2021年O3周末效应图

2.2 气象条件与臭氧关系

O3污染和天气要素相关研究较多，现有研究多认为强暖性、O3扩散条件差的气象条件易发生O3重污染事件[10]。通过近三年O3浓度变化特征分析，海东市5～9月污染问题较为突出。进一步将同时期气象数据提取分析，对比气象数据与O3浓度的关系，计算气象要素和O3的相关性，得到温度、湿度、辐射、风速与O3的相关性，见表2。如表所示，温度、湿度、风速和太阳辐射与臭氧浓度的相关性均较高，说明都是臭氧生成的主要影响因素。结合单独气象要素进一步分析O3污染条件。

表2 海东市气象与O3浓度的相关系数

2.2.1温度

图4 温度对O3浓度的影响

2.2.2湿度

根据近三年相对湿度及O3浓度相关性分析，两者呈负相关关系。从24小时变化图来看，伴随相对湿度的上升-下降-上升，臭氧浓度出现与之相反的趋势，O3浓度高值时段相对湿度偏小(约50%以下)。从不同湿度条件下O3浓度超标率情况看，相对湿度低于30%时，超标率高达12.2%；
相对湿度在30%～40%时，超标率为5.1%，相对湿度大于50%时，超标率明显下降。随着相对湿度的增加O3的生成速率减缓，其次大气中的水蒸气也会吸收太阳辐射，减少O3生成。高湿并不利于O3累积，较干燥的气象条件利于累积。当相对湿度小于40%时，O3超标率明显增加。

图5 不同温度区间O3浓度和超标率变化

2.2.3太阳辐射

从24小时变化图来看，辐射强度与O3浓度均为单峰型分布，且均于午后达到日最高值，同时O3浓度峰值比太阳辐射峰值滞后1～2h，说明O3浓度随着太阳辐射增大而增大。太阳总辐射主要通过光化学反应作用影响O3生成速率，故O3与太阳总辐射相关性显著。从不同辐射强度条件下O3浓度超标率情况看，辐射强度小于500W·m-2时，超标率为0；
500～700W·m-2时，超标率为3.2%；
700～800W·m-2时，超标率为11.6%；
800～900W·m-2时，超标率为11.9%；
大于900 W·m-2时，超标率为23.5%。辐射强度达到900 W·m-2以上时，超标概率较大。

图6 相对湿度对O3浓度的影响

图7 不同相对湿度区间O3浓度和超标率变化

图8 辐射强度对O3浓度的影响

2.2.4风向风速

风向风速因素在O3及其前体物的区域分布中占据重要地位。统计近三年风向可知，海东市以东风为主，风频为41%。当主导风向为东、东南或西北方向时污染物的浓度比较高(平均浓度大于80μg·m-3)(图 10)。从24小时变化图来看，风速与O3浓度呈单峰型分布，伴随风速的增加，O3浓度呈下降趋势。风速越大，水平扩散能力越强，越有利于空气中O3的扩散；
风速越小，O3越容易积累。

图9 不同辐射强度O3浓度和超标率变化

图10 臭氧风频玫瑰图

图11 风速对O3浓度的影响

(2)气象因素中温度、辐射强度、湿度、风向风速对O3浓度有着显著的影响。温度、辐射强度、小风速与O3浓度有着正相关关系，O3浓度随温度变化显著，但对于辐射强度来讲，需要一定时间(大于 8h)才能使浓度显著升高，当主导风向为东、东南或西北方向时，臭氧污染较为严重，同时在弱风或静风条件下，容易导致污染物累积，导致空气中O3浓度增大。湿度与O3浓度有着负相关关系。当温度大于25℃，湿度小于40%，太阳辐射强度大于900 W·m-2、晴天无雨、弱风或静风、主导风向为东、东南或西北时，臭氧超标率高；
低温、高湿、低辐射、雨天以及大风等气象条件下，臭氧超标率低。

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